Иларион Твалийский  сперва был игуменом Хахульской обители в Кларджетской пустыни на юго-западе Грузии.

Святой Георгий Святогорец в своем труде писал, что Иларион был выдающимся человеком, прославленным проповедником и аскетом-подвижником. Согласно Картлийской летописи, святой Иларион был известен как прекрасный переводчик, писатель и богослов. Именно он воспитал преподобного Георгия, научив его искусству перевода священных книг, и благословил на монашество. Кстати, впоследствии, преподобный Георгий стал основателем монастыря Иверон на Афоне.

Позже преподобный Иларион поселился в монастыре Твали на Черной горе в Антиохии (Сирия), где провел всю оставшуюся жизнь. По словам историка-иконописца XIX века Михаила Сабинина, святой упокоился в 1041 году.

Память преподобного Илариона Твалийского отмечается 6 августа.