Арсений Великий жил в IX веке на территории современной Грузии. Он родился примерно в 820 году в регионе Самцхе в семье феодала Мириана.

В шестилетнем возрасте Арсений стал учеником преподобного Григория и воспитывался в Хандзойском монастыре вместе с будущим епископом и чудотворцем Ефремом Ацкурским. Сперва братия встретила молодых учеников с большим недовольством, поскольку правила обители запрещали присутствие в нем молодежи, однако святой Григорий заверил, что это исключительное обстоятельство, в котором скоро откроется воля Божья. Святой Григорий поручил воспитание юношей своим товарищам и ученикам, отшельникам Феодору и Христофору.

Около 860 года, когда Арсений достиг подходящего возраста, его отец Мириан созвал собор, на котором вынудил епископов избрать Католикосом своего сына, что было нарушением церковных канонов.

Это событие вызвало негодование большей части картлийских иерархов. Поэтому другой крупный феодал Гварам из Джавахети созвал новый собор, желая отменить незаконное решение предыдущего. Работа собора усложнялась тем, что председательствовал на нем друг святителя Арсения епископ Ефрем. Члены этого собора решили оставить в силе решение предыдущего собора, но обратиться к Католикосу с просьбой добровольно покинуть свой пост. В тот самый момент, прибывший на собор святой Григорий своим высоким авторитетом заверил епископов, что поставление Арсения было совершено волей Божией.

Вскоре внутрицерковное неустройство успокоилось, дружественные отношения между Ефремом и Арсением восстановилась, и Католикос своим жизненным примером просвещал верующих до своих последних дней.

Святитель Арсений также известен как великий историк и филолог. Ему приписывают авторство исторического антимонофизитского труда «О разделении Грузинской и Армянской Церквей», в котором показал, что Грузинская Церковь шла путем истинного христианства на протяжении всей истории, в то время как Армянская Церковь отклонилась от истинного пути, когда приняла лжеучение об единственной природе Иисуса Христа. Его перу принадлежат многие церковные гимны и жития святых, из которых особо примечательна новая редакция рассказа о мученичестве святого Авива Некресского.

Помимо литературной деятельности Арсений Великий известен также как активный строитель церквей. В частности, он возвел собор Ткоби-Ерда в долине реки Асса на территории современной Ингушетии.

Почти три десятилетия святитель Арсений возглавлял Церковь Грузии и мирно упокоился в 887 году.

Память Католикоса Арсения Великого отмечается 8 октября.